La zona di Cotroceni, prima era composta da fitte foreste appartenenti ai rinomati Codri Vlasiei, campi agricoli e un villaggio di contadini liberi, attestato in torno 1614. Però la storia della zona è molto più vecchia. A seguito degli scavi archeologici, sono state scoperte degli arnesi del periodo "neolitico", mentre alle fondamenta della chiesa Cotroceni sono stati trovati frammenti di ceramica appartenenti alla cultura Glina III, cultura dell’"età del bronzo" (1800-1600 aC) .
In questi luoghi, negli anni 1679-1681, il principe Serban Cantacuzino, costruiva un monastero con una chiesa, delle dimore monastiche e delle case principesche, dove è andato anche a vivere. Il nucleo era costituito dal monastero (con la sua chiesa), importante punto di riferimento architettonico e arte medievale romena.
Nel 1893, attraverso una decisione del governo, è stata disposta la demolizione delle vecchie case reali e la costruzione di un palazzo reale. L’architetto francese Paul Gottereau sovrappone la costruzione su una parte delle cantine medievali, ciò che determina il mantenimento delle dimensioni interne della vecchia architettura. Per quanto riguarda la decorazione degli interni, essa s’iscrive nello stile dell’epoca, ma contraddistinta da una grande varietà decorativa disposta sulle pareti, sui soffitti e sui pavimenti.
Anche se nel corso degli anni sono stati numerosi interventi, alcuni spazi interni non hanno sofferto modifiche fino ad oggi: il complesso della sala principale (in stile barocco francese), il soggiorno (nello stile neo-rinascimentale tedesco) e lo studio de re Ferdinando ( nello stile Enrico II). Tra le varie modifiche apportate nel tempo, sono notevoli quelle apportate dell’architetto romeno Grigore Cerchez, che si è occupato dell’espansione e della ristrutturazione dell'ala nord, mettendo il suo marchio attraverso uno stile neo-romeno, tipica dell'architettura medievale di Valacchia e Moldavia.
Per tre secoli, i capi della nazione, da principi a re, decidono il destino romeno da questo luogo: Constantin Brancoveanu, Nicolae e Constantin Mavrocordat, Alessandro Ispilanti, Constantin Hangerli, Alexander Moruzi, Barbu Ştirbei, Alexandru Ioan Cuza, il re Carol I, il re Fedirnand I, il re Carol II, il re Michele I. Durante il regno del re Carol I e della regina Elisabeta (1.866-19.140), soprattutto durante il regno del re Ferdinando I e della regina Maria (1914-1927), il palazzo di Cotroceni è frequentato da personalità di spicco dell’ambiente delle arti, delle lettere e della musica romena.
Dopo la morte del re Ferdinando, l'uso del palazzo diventa un privilegio della regina Maria, così com’è stato stabilito nel testamento. Nel 1930, con il ritorno del principe Carol, il Palazzo Cotroceni ritorna nel centro dell’attenzione politica. Carol è proclamato re e Prince Miche diventa il "Grande Voivoda di Alba Iulia". Re Carol II (1930-1940) e re Michele I hanno usato solo temporaneamente il Palazzo Cotroceni, come residenza.
Dopo 1947, la dittatura comunista inizia grossolanamente a falsificare la storia del periodo reale (1866-1947), ed ha praticato vari saccheggi e distruzioni, come dei libri della biblioteca del palazzo sono stati bruciati, dei mobili distrutti.
Nel 1984, la dittatura di Ceausescu demolisce abusivamente la chiesa Cotroceni. Fortunatamente, è stata interamente ricostruita nel periodo tra il 2008 ed il 2009. All'edificio sono stati aggiunti anche degli elementi di pietra e degli affreschi vecchi recuperati alla demolizione. La chiesa ha la forma originale dal regno di Serban Cantacuzino.
Dal 1991, è stato aperto al pubblico, il Museo Nazionale di Cotroceni. Dal 2001, il museo è subordinato all'Amministrazione Presidenziale.
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